Actrice britannique, sa carrière, qu'elle a interrompue suite à la mort de soeur dans un raid aérien, compte des films des réalisateurs les plus prestigieux de son temps, comme Cecil B. DeMille ou bien encore Alfred Hitchcock. Elle compte d'ailleurs parmi les premières blondes, belles et glaciales de la carrière du célèbre cinéaste, aux cotés d'Ingrid Bergman, Tippi Hedren ou Grace Kelly.
En son temps, elle fut l'actrice la mieux payée d'Hollywood.
 
Suite à la mort de sa soeur, Madeleine Carroll s'engagea dans en tant qu'infirmière dans la Croix Rouge, ce qui lui valu de la part de la France la Légion d'Honneur.