Actrice, elle est connue pour avoir joué dans la série des films de James Bond le rôle de Sylvia Trench. Ce rôle, initialement prévu pour devenir un rôle récurrent dans le série, ne fera une apparition que dans deux films de la série, James Bond 007 contre le docteur No en 1962, et Bons baisers de Russie, l'année suivante. Elle a eu l'insigne honneur d'être la première à faire dire au plus célèbre agent secret sa fameuse phrase:" my name is Bond, James Bond". Elle fut aussi sa première conquête.
Eunice Gayson devait initialement interpréter le rôle de Miss Moneypenny, qui finalement sera obtenu par Lois Maxwell.
En dehors de ces apparitions au cinéma, on a pu croiser Eunice Gayson dans la série T.V. Le saint, aux cotés du futur 007 Roger Moore. ainsi, elle aura eu la chance de séduire pas moins de deux James Bond dans sa carrière (Roger Moore et Sean Connery). Elle apparût aussi dans une autre série d'espionnage à succès, Chapeau Melon et bottes de cuir.
Sa fille, Kate, fait une brève apparition en 1995 dans le film Goldeneye, trente ans après sa mère, dans un film de la franchise 007.